活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

　　當通過浸漬或沉淀用鋯(IV)改性活性炭時，氟吸附量通常會得到改善。通過控制浸漬條件可以改善這些雜化吸附劑，這確定了Zr相在活性炭表面上的組裝和分散。在這里，活性炭用Zr(IV)與草酸(OA)一起改性，以使鋯分散體最大化并增強氟化物吸附。吸附實驗在pH7和25℃下進行，氟濃度為40 mg L -1�；钚蕴拷涍^OA / Zr改性以達到氟化物吸附的最佳條件。電位滴定顯示，改性后的活性炭(鋯改性活性炭)在pH低于7時具有正電荷，分析表明鋯離子主要與活性炭表面上的羧基相互作用。

　　此外氟化物可以存在于飲用水中，在約0.7毫克L -1的水平上被認為是有益的，但如果超過1.5毫克L -1則有害。如果攝取于高氟化物濃度的飲用水或地下水(飲用水的主要來源之一)可產生危害，并且在嚴重情況下可導致氟中毒(牙齒和骨骼異常)或神經損傷。氟化物濃度，最多30毫克的L -1可以在地下水在全球許多地區中找到，并且它至少在25個國家的存在。

　　許多研究都集中在從水溶液中除去氟化物工程改造的吸附劑，和吸附劑包括活化和浸漬的氧化鋁，粘土，礦物質和植物，活性炭和納米管 ，稀有氧化物，聚合材料和樹脂。還知道，一些金屬氧化物如鐵，錳，鑭，鋁，鋯或鈦摻入吸附劑表面可以顯著增加氟化物吸附容量�；钚蕴�，具有天然(未改性)巨大表面積，是來自水的氟化物的優秀吸附劑，但是可以提供穩定的支持，以實現強大的氟化物吸附劑的金屬相的高分散性，并且還可以抑制這些活性金屬顆粒的燒結或體積沉淀。當這種活性炭質材料用鋯(IV)及其金屬絡合物浸漬時，吸附能力已經被提高了3-5倍 �？刂苹钚蕴勘砻娣e和負載金屬相的尺寸分布是提高氟化物吸附能力的關鍵因素。并且還可以抑制這些活性金屬顆粒的燒結或體積析出。

　　一些研究已經集中在裝載鋯(IV)轉換成幾種吸附劑通過浸漬或沉淀使用金屬鹽溶液。雖然這種合成操作簡單，但是由于pH，離子強度，絡合劑的存在或已知會影響Zr(IV)顆粒的聚集和重組的其他因素的影響，難以理解和優化。在許多情況下，吸附劑的特定面積由于平均尺寸范圍為納米至微米的含Zr顆粒的孔阻塞而下降，并且在常規合成中不受控制。我們相信有意使用可以在合成過程中結合粒子表面或核的絡合(或螯合)配體，可能有助于控制分散金屬的生長和最終粒度分布。有機酸已經證明在成核和聚合階段。這種方法尚未被系統地用于將含Zr納米顆粒負載到碳質表面如活性炭上，因此利用高機械強度，優異的流通系統滲透性和高活性炭表面，以供將來在脫氟工藝中使用用于飲用水系統。本研究的目的是通過在浸漬過程中用草酸作為絡合配體控制含Zr(Ⅳ)顆粒的粒徑，提出可能的氟吸附機理，提高顆�；钚蕴康姆�吸附能力。

　　活性炭使用鋯改性

　　根據考慮了Zr(IV)/有機封端劑(Zr / OA)比率的實驗設計，制備了鋯浸漬的活性炭，以確定產生具有最高氟吸附能力的吸附劑的條件。將活性炭加入到Zr 2 +〜15 %的ZrOClO 2 ·8H 2 O溶液中。隨后，將浸漬的活性炭與10mL的0.01-12.2%的草酸溶液混合1天，然后過濾，漂洗，并在60℃下干燥12小時。由此得到的浸漬完成的活性炭稱為ZrOx-AC。將F400加入到ZrOClO 2 ·8H 2 O溶液中，所得材料表示為鋯改性活性炭。所有浸漬過程均在25℃進行。

　　活性炭吸附氟化物機理

　　這里使用的多種光譜技術與電位滴定提供了關于Zr-草酸浸漬的活性炭(ZrOx-AC)中的氟化物吸附過程的有價值的信息。光譜分析確定了在商業活性炭(F400)上和氟化物吸收中參與Zr(IV)離子錨定的主要官能團。此外，這些分析有助于確定碳表面上的氟氧化鋯種類。

　　因此，根據本研究中的所有證據，可以假定可能的氟吸附機理(上圖)。首先，ZrOCl 2(ZrOOH +或[Zr(OH)2 + x ·(4-x)H 2 O] 4 (8-4x)+)的水解Zr(IV)-COOH基團通過靜電相互作用形成CO-Zr鍵。考慮到鋯(IV)能形成四面體和八面體的聚合物結構。因此，可以提出活性炭表面的氧官能度之間的第一相互作用，參見圖。

　　總之，表明在活性炭的Zr摻雜過程中加入草酸可使氟吸附量在簡單的Zr摻雜的AC下以1.05的最佳Zr / OA比提高3倍。我們的工作表明，增強機理涉及與Zr離子的OA絡合，其控制成核并限制在常規方法中減少Zr分散的ZrO 2顆粒的生長。抑制顆粒生長增加了鋯活性表面積，并且以與活性炭表面位點相關的OA分子復合物的形式留下了一些高活性的Zr。最后，提出的氟化物吸附機理是從Zr-草酸鹽表面位置進行羥基交換，并且在Zr = O組中氟離子與鋯離子的正電荷相互作用。

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