活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

　　對羥基苯甲酸甲酯是一種防腐劑，由于其抗菌和抗真菌特性，廣泛用于食品工業。由于能對地表水，飲用水和土壤產生危害造成環境污染，所以被認為是所謂的新興污染物之一。在本文介紹的研究中，從平衡和熱力學數據開始闡明了對羥基苯甲酸甲酯吸附到活性炭上的機理。在具有不同表面化學性質，不同pH和離子強度水溶液的三種活性炭上進行吸附測試。

　　常規廢水處理設施通常包括使用活性污泥工藝的生物系統，而高級處理也可包括三級處理工藝，例如反滲透，臭氧化和高級氧化技術。然而，目前可用的各種水處理方法都沒有專門用于去除這類污染。然而，粒狀活性炭和粉末狀活性炭在飲用水處理，以除去化學物品等被越來越多地采用，因此，活性炭的使用也可熟練擴展到各種廢水處理中。在這本期實驗中，測試了三種活性炭作為吸附劑，活性炭和通過相同的熱處理獲得的兩種活性炭(炭A和炭B)，但在不同的溫度下進行，即分別是800和900℃。處理溫度的選擇是基于可能存在于活性炭表面上的官能團的熱不穩定性，并且旨在獲得具有不同質地和化學性質的兩個樣品。

　　圖1：活性炭的氮吸附等溫線。

　　可以觀察到，由于在解吸分支中形成的小磁滯回線，活性炭普遍具有微孔性，這表明毛細孔凝結很小，因此中孔的量較少。通過QSDFT方法獲得這幾種活性炭的總體積和孔徑分布，假設孔為狹縫圓柱形。圖2顯示了三種研究的活性炭的孔徑分布，可以確認，對于所有活性炭樣品，主要存在于1.0-1.5nm區域的微孔，而對于活性炭A，也可以檢測到少量的中孔。

　　圖2：活性炭的孔徑分布。

　　對羥基苯甲酸甲酯在活性炭上的吸附

　　根據活性炭的特性，吸附現象受活性炭性質的影響，與吸附物的物理化學性質相關的某些方面可以與其在給定吸附劑上的吸附容量直接相關，考慮到諸如pH和離子強度的變量可以改變結構和化學性質溶質。對羥基苯甲酸甲酯難溶于水和HCl溶液，其在堿性pH溶液中的溶解度增加，因此預計吸附物-溶劑相互作用在酸性pH下較弱并且隨pH增加。向培養基中加入NaCl可降低鹽酸對羥基苯甲酸酯的溶解度，但不利于分子與水之間的相互作用。另一方面，pKa隨離子強度的變化而略微變化。

　　圖3：分別顯示了在不同溶液中三種活性炭在20℃下對羥基苯甲酸甲酯的吸附等溫線。

　　從圖3可以看出，在所有測試的實驗條件下，當平衡濃度較低(即<0.1mmol L-1)時，對羥基苯甲酸甲酯吸附量的差異三種活性炭最小，而對于較高的平衡濃度，活性炭A表現出最高的性能，活性炭和活性炭B具有相似的行為，除非離子強度發生變化。事實上，在后一種情況下，熱處理樣品顯示出最佳性能并且幾乎相似。為了詳細分析檢索到的結果，需要進一步調查，建模分析可能會有所幫助。

　　在四種不同的溶液中，炭B和活性炭的甲基對羥基苯甲酸甲酯吸附能力幾乎相似，這主要歸因于它們相似的物理化學特性。然而，可以進行更精細的分析，同時還考慮吸附劑和吸附物的化學性質。對于所有研究的活性炭，不同pH下溶液之間的吸附容量等級相同，即使差異很小。到目前為止，確認在NaCl溶液中的吸附是較低的。的確，這幾種活性炭對羥基苯甲酸甲酯的吸附應該也分析了被吸附物-吸附劑系統的化學性質和本研究采用的實驗條件。

　　為了確定酯基在吸附質-吸附劑相互作用中的貢獻，從對羥基苯甲酸甲酯-活性炭和苯酚-活性炭的相互作用焓開始計算相互作用的焓酯-活性炭。對于該計算，假設焓是分子的加成組成性質，因此對羥基苯甲酸甲酯-活性炭的相互作用焓對應于苯酚和酯與活性炭相互作用焓的總和。圖4中顯示了對羥基苯甲酸甲酯-活性炭，苯酚-活性炭和酯基團在水中吸附物-吸附劑的相互作用中的貢獻。

　　圖4：在吸附質-吸附劑與活性炭在水中的相互作用中。

　　這項工作研究了對羥基苯甲酸甲酯在3種不同活性炭上的吸附，這是通過在不同pH和離子強度水溶液中對相同原始樣品活性炭進行熱處理而獲得的。800和900℃的熱處理確定了活性炭堿度的增加。然而，僅800℃的熱處理使得表觀面積和微孔體積相對于原始樣品顯著增加，并且由于這些原因，對于活性炭A，對羥基苯甲酸甲酯的吸附是有利的。對于所有研究的活性炭，不同溶液pH值之間的吸附容量等級導致相同的H2O+NaOH>HCl，即使差異很小，而NaCl溶液中的吸附容量是迄今為止最低的，因為它陽離子對羥基苯甲酸甲酯的芳環與溶劑之間的π電子相互作用。通過活性炭石墨層和對羥基苯甲酸甲酯分子之間的π-堆積形成相互作用被證實在對羥基苯甲酸甲酯吸附中起重要作用。

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